纳米系统协同效应：石墨相氮化碳/碳纳米材料杂化结构在超级电容器与银杉蓄电池中的储能应用
发布时间：2026-07-04 09:42:22 点击： 次
开发高功用、可扩展的电极材料关于超级电容器与电池技术而言，在全球即将到来的清洁可再生能源转型中具有重大意义。作为一种多功用材料，二维石墨相氮化碳石墨相氮化碳(g-CN)因其富氮吸附位点、经济高效的生产方式及可调控的电子结构，已被广泛运用于电化学储能(EES)领域。通过与石墨烯等高导电性碳基材料构建杂化结构，原始g-CN的电化学功用得到了显着前进。恢复氧化石墨烯, 碳纳米纤维, 碳纳米管及其他新式材料（如MXene）。近年来，这类异质复合材料在电化学储能领域的运用显着增加。本研讨总述了石墨相氮化碳/碳基纳米材料考虑到纳米材料的维度特性，本文系统总述了石墨相氮化碳(g-CN)与碳纳米材料(CNM)杂化系统的研讨展开，关键论说了材料维度与组成/制备途径的影响机制。通过比照分析杂化前后电极材料的结构演化与理化性质改动对其电化学功用的调控规矩。此外，本总述还客观评述了g-CN/CNM杂化材料在储能系统领域完结打破性展开所面临的要害应战与未来优化方向。
全球人口持续增加，加之地球大气层中温室气体浓度上升（首要源于化石燃料焚烧）引发的全球变暖问题，正迫使全球社会寻求并转向可再生能源[1]。太阳能、风能、水力能、潮汐能与生物质能源储量丰盛且可持续，但这些能源具有间歇性特征及受气候气候束缚的限制性，需求大规模储能系统来弥合供需之间的时间缺口[2]。因此，可充电电池和超级电容器（电化学电容器）等电化学储能系统（EESs）成为研讨热门。在寻找可持续且高效的能量存储装置进程中，石墨相氮化碳（g-CN）因其低成本、环境友好特性[3,4]、高面内氮含量以及优异的热稳定性和化学-热稳定性[[5], [6], [7], [8], [9], [10]]而遭到广泛研讨。g-CN是一种相对较新式的sp²杂化碳基材料。22009年提出的无性向二维杂化材料[3]。与石墨不同，g-CN中观察到丰盛的氢键作用，这源于NH和NH基团。2石墨相氮化碳(g-CN)中的含氮基团[11]。与其他电化学导电材料比较，g-CN在电化学储能系统(EESs)中的研讨仍处于最初阶段。例如在可充电电池领域，学界广泛认为含有孤对电子的吡啶氮和吡咯氮是蓄积金属离子并增强表面电容行为的要害[12]。因此，因为g-CN具有较高的吡啶氮浓度，它被认为是一种极具潜力的储能电极材料。特别值得注意的是，通过改性可调控的层间距与可变结构相结合，有助于开发优化的层间空间。这种结构特性有利于下降金属离子嵌入的能垒，一起坚持优异的可逆性，然后为前进不同密度下的可逆容量供应了或许。在充放电进程中，触及sp3且氮的离域化+•石墨相氮化碳(g-CN)结构中的氮自由基相同或许构成，为循环功用供应氧化恢复对[13]。上述早期优势也适用于超级电容器——通过电解液中离子的吸附/脱附及可逆氧化恢复进程，可构成双电层电容器和赝电容器。可是纯相g-CN存在显着势垒（层间33.2 eV/层内7.9 eV），导致电荷传输动力学缓慢[11]。
此外，石墨相氮化碳(g-CN)在电化学器件运用中还存在若干不利特性，包含其本征大带隙(≈2.7 eV)导致的低电导率、平面纳米片间的触摸电阻、较差的传质分散功用、较小比表面积以及非多孔特性等[5,14]。因此，在g-CN能全面运用于大规模电化学储能系统(EES)之前，有必要妥善处理上述缺陷，尤其是g-CNs材料较差的导电功用。为处理上述缺陷，研讨人员开发了具有特定结构配备的g-CN材料，例如通过引进其他高导电性材料以进一步前进g-CNs的电化学功用[15,16]。现在已有许多研讨致力于制备具有更高离子/电子电导率、孔隙率和表面积的渗透性g-CNs材料。在已选用的战略中，将g-CNs与非金属高导电材料（如碳纳米材料CNMs）进行交融的战略已获得显着成效[5,[17], [18], [19], [20], [21]]。因此近年来，g-CN/CNM杂化材料在电化学储能（EES）领域的运用日益遭到重视。这类杂化材料兼具g-CN与其它碳纳米材料（如石墨烯、碳纳米管CNTs、碳纳米纤维及富勒烯等）的协同优势。
尽管构建杂化g-CN/CNM材料前进了超级电容器与电池的能量密度和/或功率密度，但g-CN/CNM杂化系统的化学与物理性质极为凌乱，因此有必要全面了解其作用机制。相较于单一g-CN材料，这些杂化系统体现出显着增强的电化学功用，这首要归因于多重要素：包含杂化材料前进的电子/离子传导性，以及不同组分间的协同彼此作用。g-CN/CNM杂化材料的组成化学触及多种技术方法，如化学气相堆积、水热法及溶剂热反应等。通过精确调控反应参数，研讨者可完结g-CN与CNMs之间明晰的界面结构，然后促进高效电荷转移并前进电化学功用。g-CN与CNMs各自特性的协同作用主导着杂化系统的物理行为。掺入碳纳米材料（CNMs）可显着前进复合材料的电导率，然后在充放电进程中促进电子的快速传输。
此外，碳纳米材料（CNMs）的高比表面积为电解质吸附供应了充足位点，促进离子分散并增强杂化材料的电容特性。更重要的是，石墨相氮化碳/碳纳米材料（g-CN/CNMs）一起的能带结构和电子特性可显着前进杂化系统的整体功用。g-CN固有的电子结构能完结高效电荷别离，促进氧化恢复反应，然后改善储能功用。此外，通过调控g-CN的带隙和碳结构，研讨人员能够针对特定电化学储能（EES）需求定制杂化材料的电化学行为。因此，开发用于EES运用的g-CN/CNM杂化材料已成为其时研讨热门，这类杂化材料可制备高功用EES器件并具有广泛的运用前景。因此，本总述的关键在于比较g-CN与碳纳米材料（石墨烯、恢复氧化石墨烯或rGO、碳纳米管、碳纳米纤维和活性炭（ACs））复合系统的电化学功用，首要方针是深化了解引进不同碳纳米材料、不同组成标准和制备战略对g-CN基电池和超级电容器储能才能的影响机制。这一研讨具有特别意义，因为碳纳米材料的物理化学特性（如比表面积、孔道结构和化学极性）在很大程度上取决于碳材料的前驱体或来历、制备方法及活化工艺[22,23]。
一维（1D）、二维和三维（3D）碳纳米材料（CNMs），如碳纳米管（CNTs）、石墨烯和碳纳米纤维，以及活性炭（AC），因为其非凡的物理化学、机械、电学和电化学功用[[24], [25], [26], [27], [28]]，长期以来被广泛研讨，并成为其时g-CN/CNMs杂化材料在储能系统中运用的关键研讨方针。这些碳纳米材料在储能领域备受研讨者重视，例如，因为能量密度与电池电极材料的表面积相关[29]，因此具有大比表面积和多孔特性的碳纳米材料常被视为抱负电极候选材料。碳纳米材料优异的导电功用有助于下降整体电阻，然后前进超级电容器的功率密度[29,30]。依据这一视角，研讨发现g-CN/CNM杂化材料在电导率、电荷迁移率和电催化行为方面展示出许多有目共睹的特性[[25], [26], [27], [28]]。例如，据报道锂电池中的g-CN电极体现出68 mA h g-1的低可逆容量−1.
比较之下，g-CN-rGO杂化材料呈现出3002 mA h g-1的锂嵌入容量−1以及1705 mA h g-1的可逆充电容量−1，这归因于g-CN与rGO的特异性特征及其共价彼此作用的协同效应[26]。更重要的是，石墨烯片层的大比表面积、杰出导电性、优异吸附性与传质才能，以及化学和热稳定性等特性，对g-CN-rGO复合材料的杰出功用起到了要害贡献。在超级电容器研讨中，受碳纳米材料（CNMs）物理化学、力学、电学和电化学功用的启示，我们制备了g-CN/石墨烯、g-CN/碳纳米管和g-CN/活性炭三种混合结构，旨在结合g-CN的特性以前进整体功用[28,31]。全部三种混合结构均展示出比未改性g-CN更高的比电容、能量密度和功率密度。值得注意的是，g-CN/活性炭混合结构在三种系统中体现出最优异的电化学与物理化学特性，其比电容到达290 F g-1。−1以及824米2比电容和表面积之间的相关终究被证明有利于储能电极的功用。g-CN/石墨烯和g-CN/碳纳米管较差的电化学与物理化学功用，归因于石墨烯和碳纳米管在g-CN基体中的非均匀散布特性。−1 specific capacitance and surface area and was eventually confirmed as a favorable energy storage electrode. The low electrochemical and physicochemical performances of g-CN/graphene and g-CN/CNT were attributed to the non-homogeneous distribution of the graphene and CNT in the g-CN matrix.
相反，所制备的g-CN/碳纳米纤维显示出264 F g−1的电容值，而比照材料仅为71 F g−1露出g-CN所体现出的特性[25]。g-CN/碳纳米纤维的合适电容特性归因于四种不同的增强途径：i)丰盛的反应活性位点；ii)改善的表面潮湿性，促进稳定的电极-电解质界面彼此作用；iii)前进的电子供体/受体转移才能；iv)增强的质量分散途径。在平行研讨中，一种三维氧化g-CN/功用化石墨烯杂化材料被制备出来，展示出高达266 F g的优异比电容特性−1以及244 F g−1在酸性和碱性电解质中别离体现出优异功用[27]。可是，同一研讨中发现另一种g-CN/石墨烯杂化材料仅能展示出168 F g-1的比电容−1因为g-CN未经预氧化处理，因此观察到氧化g-CN/功用化石墨烯杂化材料展示的优异功用首要归因于g-CN的预氧化处理——该处理促进了g-CN聚合物特性的解离及其水溶性前进。此外，研讨估测氧化g-CN/功用化石墨烯杂化材料所展示的电容增强现象，或许与诱导的表面氧化恢复反应有关（-C-OH ↔ C–O + H++ e−, –COOH ↔ –COO + H++ e−, -C-O + e−C–O-) [32]，这一现象估测发生在充放电进程中，终究导致该杂化材料的比电容功用前进。因此，开发g-CN/CNM杂化系统用于制备（锂基及其他）电池和超级电容器极具价值，其储能容量将优于贵重、非环境友好型金属基储能器件。
尽管石墨烯在科技领域的展开远超其他二维材料，但其简略的结构和化学性质束缚了未来的打破空间。近年来，一类名为MXenes的新式二维纳米材料在全部科研领域极大地激发了立异理念[33]。其具有凌乱原子排列和多层结构的可调控特性，显着增强了多功用行为体现。MXenes，尤其是具有碳化物（碳）特性的成员，因其可润饰的表面和一起的二维形态，成为与电子传导性和/或稳定性较差的二维材料（如g-CN）结合的抱负组分，用以构建功用性二维异质结构。此类异质结构的协同效应可通过调控电子态来改善整体动力学进程（例如离子与电子传输），并在阳离子重复（脱）嵌进程中稳定活性材料，然后前进电化学功用。因此，依据Mn–1及其或许存在的优异彼此作用，将g-CN与M衔接2可显着前进储能功用。整体而言，本文引证的全部实例明晰地标明：通过改动构成g-CN/CNM杂化材料所触及的化学与物理性质，其制备或改性方法怎样导致杂化材料电化学行为的显着改动。x and their possible excellent interaction, connecting g-CN with Mn–1C2Tx may provide a significant energy storage performance. Overall, all the examples cited herein clearly indicate how the method of preparation or modification of g-CN/CNMs hybrids has resulted in significant alteration of the electrochemical behavior of the hybrids through the influence of changing the chemistry and physics of the materials used in constituting the g-CN/CNM hybrids.
研讨人员对储能设备的材料工程规划给予了高度重视。因此，通过工程规划方法，电池和超级电容器的功用已逐渐前进[34,35]。可是，要真正满足未来储能需求，从底子上有必要了解分配储能设备工作、功用束缚及失效的原子与分子进程。只要将材料的化学与物理特性相结合，才干从底子上处理这一问题。以锂（Li）为例，其电化学与物理化学特性是锂基电池具有高能量密度的首要原因[27,[35], [36], [37], [38]]。因此，通过对材料化学和物理性质的可调控性进行优化，可显着增强其在储能领域的运用潜力。
此外，研讨证明，在纳米标准上调控材料结构已引发储能参数要害要求的打破性发现[36,37]。典型事例标明，经调控具有大比表面积的纳米结构材料可供应高且稳定的电荷存储才能以及快速充放电速率[38]。在超级电容器中增加碳纳米材料会改动电子散布，增大可及表面积并促进更多离子在表面吸附，然后前进储能容量[39]。电池中的充放电反应依据化学键构成与开裂机制。因此，资猜中活性化学反应物的数量抉择了单位质量转移的电子数[34]。同理，含氮官能团已被证明能在超级电容器中诱导"赝电容"效应，该进程中能量通过通过化学反应而非电场中储存的电荷供应。在此布景下，运用氮掺杂电极的酸性电解液中，氮官能团与H之间发生了氧化恢复反应。+离子，然后前进超级电容器的电容和能量密度[[40], [41], [42], [43], [44], [45], [46]]。这标明在超级电容器和电池领域，新式g-CN/CNM杂化材料仍存在研发空间。这一现象尤其值得重视，因为现在仍缺乏能满足储能运用所需功用与耐久性的材料系统。正因如此，化学与物理学（而不只是工程学）在处理电池和超级电容器相关重大应战方面仍大有可为。本总述将系统论说关于g-CN/CNM杂化材料容量与功用的化学物理机制研讨展开，关键分析各类电化学储能系统对次序制备进程的个别及协同照应规矩。依据上述原因，本文总述了超级电容器与电池在可再生能源未来中的相关性，并从化学及纳米材料杂化系统的物理学角度阐释其储能功用的缺陷与优势。关键评论了石墨相氮化碳（g-CN）组成与改性进程中，其与不同维度（0D-3D）碳纳米材料（CNM）杂化系统的彼此作用对储能功用的影响机制，一起对g-CN基杂化材料的功用点评与前进战略进行了系统分析。-用于超级电容器和电池运用的g-CN/CNM杂化材料；组成方法对依据g-CN/CNM杂化材料的超级电容器和电池的影响；以及碳纳米材料（CNMs）特性对依据g-CN/CNM杂化材料的超级电容器和电池的影响。我们信任这将缩短开发新思路或功用处理方案的时间结构，然后逾越传统方法制备g-CN/CNM杂化材料。此外，本总述提出了开发g-CN/CNM杂化材料的新跨学科方法，以及未来打破性展开怎样从概念上拓展其作为电池和超级电容器的运用领域。但需求说明的是，本总述并非止境全部研讨，而是阐释了g-CN/碳纳米材料杂化系统中的储能机制底子原理，并说明这些原理怎样教导g-CN与CNMs的研讨以制备电池和超级电容器。一般来说，石墨相氮化碳（g-CN）纳米片的电化学储能功用与容量存在限制。可是，依据其一起的电化学特性与结构构型，该材料展示出无限潜力。因此，通过深化对g-CN基材料（如g-CN/CNM杂化系统）化学与物理特性的基础认知，有望推动其材料科学与工程领域的新展开与新发现。这将促进g-CN/CNM杂化材料在储能系统中发挥更杰出的作用。尽管已有部分总述评论了石墨相氮化碳（g-CN）作为电化学储能（EES）材料的潜在运用[[47], [48], [49]]，但现有研讨均未系统论说g-CN/碳纳米材料（CNM）杂化系统的展开周期及其针对以下四个核心问题的处理方案：i）结构与相关功用的构效联络，例如g-CN/CNM杂化系统的分子结构怎样影响描绘离子与电子传输的特性参数，这源于不同维度（0D-3D）g-CN与CNM杂化体间彼此作用差异所导致的等效功用分化；ii) 性质-功用联络指代各种性质怎样照应相应的组成进程，构成由杂化材料化学与物理特性描绘的可观测电化学储能照应；iii) 纳米材料杂化系统的化学与物理性质规划与控制是驱动其电化学储能行为许多观测现象的内涵机制，因为诸如离子/电子传输、反应性、孔隙率等底子电化学彼此作用是共性抉择要素。例如，怎样将这些彼此作用组合运用于超级电容器和电池以调控其在不同条件下的作业状态；iv) 针对特定使命比较不同电化学储能系统至关重要，因为依据化学与物理特性的分析可防止草率假设不同系统（如电池与超级电容器）之间存在相似性。
碳纳米材料（CNM）在能源运用中的日益增加价值已通过一篇深度评论三维碳纳米管-石墨烯杂化体作为电化学储能（EES）材料的总述文章得到证明[50]。该研讨首要集合于三维碳纳米管-石墨烯异质结构在电化学能量转化与存储运用（电池和超级电容器）中的体现。另一篇近期总述则专门评论了金属离子电池（MIBs）用碳材料（石墨、硅/碳复合材料、硬碳），包含老到技术（锂、钠）与新式高价态金属（锌、铝、镁）技术[51]。尽管上述总述文章广泛评论了不含石墨相氮化碳（g-CNs）的碳基材料，但本总述将明晰切入一个不同却相关的领域——专为超级电容器和电池规划的g-CN/CNM杂化材料，然后使研讨人员更深化地了解g-CN基材料在储能运用中的潜在价值。本总述还关键评论了g-CN与老到碳纳米材料（CNMs）协同效应的研讨，为优化这类杂化材料以前进储能功用供应了重要的规划准则启示。尽管现有文献已对零维富勒烯、一维纳米管和二维石墨烯等多种CNMs展开评论，但若能系统比较这些材料对g-CN在超级电容器和电池中功用的影响，将为储能材料领域作出重要贡献。此类比较研讨不只能对现有总述构成弥补性见地，更能为重视特定材料或运用的研讨者供应有价值的研讨方向。现在g-CN/CNM杂化材料领域尚处于展开初期，具有显着的研讨潜力与前进空间。本总述将推动这一未充沛探究领域的加速展开。因此，依据化学和物理的分析方法在描绘结构↔性质及/或性质↔功用联络时被广泛选用，以前进石墨相氮化碳/碳纳米材料（g-CN/CNM）杂化系统在超级电容器与电池运用开发周期中的可猜测性。这一现象凸显出：通过化学与物理视角解析g-CN/CNM杂化材料，可为电化学储能技术的改造供应极具吸引力的研讨途径。由此可见，该领域的持续研讨将为开发高效、可持续的储能系统拓荒新的机遇。
图文摘要
全球人口持续增加，加之地球大气层中温室气体浓度上升（首要源于化石燃料焚烧）引发的全球变暖问题，正迫使全球社会寻求并转向可再生能源[1]。太阳能、风能、水力能、潮汐能与生物质能源储量丰盛且可持续，但这些能源具有间歇性特征及受气候气候束缚的限制性，需求大规模储能系统来弥合供需之间的时间缺口[2]。因此，可充电电池和超级电容器（电化学电容器）等电化学储能系统（EESs）成为研讨热门。在寻找可持续且高效的能量存储装置进程中，石墨相氮化碳（g-CN）因其低成本、环境友好特性[3,4]、高面内氮含量以及优异的热稳定性和化学-热稳定性[[5], [6], [7], [8], [9], [10]]而遭到广泛研讨。g-CN是一种相对较新式的sp²杂化碳基材料。22009年提出的无性向二维杂化材料[3]。与石墨不同，g-CN中观察到丰盛的氢键作用，这源于NH和NH基团。2石墨相氮化碳(g-CN)中的含氮基团[11]。与其他电化学导电材料比较，g-CN在电化学储能系统(EESs)中的研讨仍处于最初阶段。例如在可充电电池领域，学界广泛认为含有孤对电子的吡啶氮和吡咯氮是蓄积金属离子并增强表面电容行为的要害[12]。因此，因为g-CN具有较高的吡啶氮浓度，它被认为是一种极具潜力的储能电极材料。特别值得注意的是，通过改性可调控的层间距与可变结构相结合，有助于开发优化的层间空间。这种结构特性有利于下降金属离子嵌入的能垒，一起坚持优异的可逆性，然后为前进不同密度下的可逆容量供应了或许。在充放电进程中，触及sp3且氮的离域化+•石墨相氮化碳(g-CN)结构中的氮自由基相同或许构成，为循环功用供应氧化恢复对[13]。上述早期优势也适用于超级电容器——通过电解液中离子的吸附/脱附及可逆氧化恢复进程，可构成双电层电容器和赝电容器。可是纯相g-CN存在显着势垒（层间33.2 eV/层内7.9 eV），导致电荷传输动力学缓慢[11]。
此外，石墨相氮化碳(g-CN)在电化学器件运用中还存在若干不利特性，包含其本征大带隙(≈2.7 eV)导致的低电导率、平面纳米片间的触摸电阻、较差的传质分散功用、较小比表面积以及非多孔特性等[5,14]。因此，在g-CN能全面运用于大规模电化学储能系统(EES)之前，有必要妥善处理上述缺陷，尤其是g-CNs材料较差的导电功用。为处理上述缺陷，研讨人员开发了具有特定结构配备的g-CN材料，例如通过引进其他高导电性材料以进一步前进g-CNs的电化学功用[15,16]。现在已有许多研讨致力于制备具有更高离子/电子电导率、孔隙率和表面积的渗透性g-CNs材料。在已选用的战略中，将g-CNs与非金属高导电材料（如碳纳米材料CNMs）进行交融的战略已获得显着成效[5,[17], [18], [19], [20], [21]]。因此近年来，g-CN/CNM杂化材料在电化学储能（EES）领域的运用日益遭到重视。这类杂化材料兼具g-CN与其它碳纳米材料（如石墨烯、碳纳米管CNTs、碳纳米纤维及富勒烯等）的协同优势。
尽管构建杂化g-CN/CNM材料前进了超级电容器与电池的能量密度和/或功率密度，但g-CN/CNM杂化系统的化学与物理性质极为凌乱，因此有必要全面了解其作用机制。相较于单一g-CN材料，这些杂化系统体现出显着增强的电化学功用，这首要归因于多重要素：包含杂化材料前进的电子/离子传导性，以及不同组分间的协同彼此作用。g-CN/CNM杂化材料的组成化学触及多种技术方法，如化学气相堆积、水热法及溶剂热反应等。通过精确调控反应参数，研讨者可完结g-CN与CNMs之间明晰的界面结构，然后促进高效电荷转移并前进电化学功用。g-CN与CNMs各自特性的协同作用主导着杂化系统的物理行为。掺入碳纳米材料（CNMs）可显着前进复合材料的电导率，然后在充放电进程中促进电子的快速传输。
此外，碳纳米材料（CNMs）的高比表面积为电解质吸附供应了充足位点，促进离子分散并增强杂化材料的电容特性。更重要的是，石墨相氮化碳/碳纳米材料（g-CN/CNMs）一起的能带结构和电子特性可显着前进杂化系统的整体功用。g-CN固有的电子结构能完结高效电荷别离，促进氧化恢复反应，然后改善储能功用。此外，通过调控g-CN的带隙和碳结构，研讨人员能够针对特定电化学储能（EES）需求定制杂化材料的电化学行为。因此，开发用于EES运用的g-CN/CNM杂化材料已成为其时研讨热门，这类杂化材料可制备高功用EES器件并具有广泛的运用前景。因此，本总述的关键在于比较g-CN与碳纳米材料（石墨烯、恢复氧化石墨烯或rGO、碳纳米管、碳纳米纤维和活性炭（ACs））复合系统的电化学功用，首要方针是深化了解引进不同碳纳米材料、不同组成标准和制备战略对g-CN基电池和超级电容器储能才能的影响机制。这一研讨具有特别意义，因为碳纳米材料的物理化学特性（如比表面积、孔道结构和化学极性）在很大程度上取决于碳材料的前驱体或来历、制备方法及活化工艺[22,23]。
一维（1D）、二维和三维（3D）碳纳米材料（CNMs），如碳纳米管（CNTs）、石墨烯和碳纳米纤维，以及活性炭（AC），因为其非凡的物理化学、机械、电学和电化学功用[[24], [25], [26], [27], [28]]，长期以来被广泛研讨，并成为其时g-CN/CNMs杂化材料在储能系统中运用的关键研讨方针。这些碳纳米材料在储能领域备受研讨者重视，例如，因为能量密度与电池电极材料的表面积相关[29]，因此具有大比表面积和多孔特性的碳纳米材料常被视为抱负电极候选材料。碳纳米材料优异的导电功用有助于下降整体电阻，然后前进超级电容器的功率密度[29,30]。依据这一视角，研讨发现g-CN/CNM杂化材料在电导率、电荷迁移率和电催化行为方面展示出许多有目共睹的特性[[25], [26], [27], [28]]。例如，据报道锂电池中的g-CN电极体现出68 mA h g-1的低可逆容量−1.
比较之下，g-CN-rGO杂化材料呈现出3002 mA h g-1的锂嵌入容量−1以及1705 mA h g-1的可逆充电容量−1，这归因于g-CN与rGO的特异性特征及其共价彼此作用的协同效应[26]。更重要的是，石墨烯片层的大比表面积、杰出导电性、优异吸附性与传质才能，以及化学和热稳定性等特性，对g-CN-rGO复合材料的杰出功用起到了要害贡献。在超级电容器研讨中，受碳纳米材料（CNMs）物理化学、力学、电学和电化学功用的启示，我们制备了g-CN/石墨烯、g-CN/碳纳米管和g-CN/活性炭三种混合结构，旨在结合g-CN的特性以前进整体功用[28,31]。全部三种混合结构均展示出比未改性g-CN更高的比电容、能量密度和功率密度。值得注意的是，g-CN/活性炭混合结构在三种系统中体现出最优异的电化学与物理化学特性，其比电容到达290 F g-1。−1以及824米2比电容和表面积之间的相关终究被证明有利于储能电极的功用。g-CN/石墨烯和g-CN/碳纳米管较差的电化学与物理化学功用，归因于石墨烯和碳纳米管在g-CN基体中的非均匀散布特性。−1 specific capacitance and surface area and was eventually confirmed as a favorable energy storage electrode. The low electrochemical and physicochemical performances of g-CN/graphene and g-CN/CNT were attributed to the non-homogeneous distribution of the graphene and CNT in the g-CN matrix.
相反，所制备的g-CN/碳纳米纤维显示出264 F g−1的电容值，而比照材料仅为71 F g−1露出g-CN所体现出的特性[25]。g-CN/碳纳米纤维的合适电容特性归因于四种不同的增强途径：i)丰盛的反应活性位点；ii)改善的表面潮湿性，促进稳定的电极-电解质界面彼此作用；iii)前进的电子供体/受体转移才能；iv)增强的质量分散途径。在平行研讨中，一种三维氧化g-CN/功用化石墨烯杂化材料被制备出来，展示出高达266 F g的优异比电容特性−1以及244 F g−1在酸性和碱性电解质中别离体现出优异功用[27]。可是，同一研讨中发现另一种g-CN/石墨烯杂化材料仅能展示出168 F g-1的比电容−1因为g-CN未经预氧化处理，因此观察到氧化g-CN/功用化石墨烯杂化材料展示的优异功用首要归因于g-CN的预氧化处理——该处理促进了g-CN聚合物特性的解离及其水溶性前进。此外，研讨估测氧化g-CN/功用化石墨烯杂化材料所展示的电容增强现象，或许与诱导的表面氧化恢复反应有关（-C-OH ↔ C–O + H++ e−, –COOH ↔ –COO + H++ e−, -C-O + e−C–O-) [32]，这一现象估测发生在充放电进程中，终究导致该杂化材料的比电容功用前进。因此，开发g-CN/CNM杂化系统用于制备（锂基及其他）电池和超级电容器极具价值，其储能容量将优于贵重、非环境友好型金属基储能器件。
尽管石墨烯在科技领域的展开远超其他二维材料，但其简略的结构和化学性质束缚了未来的打破空间。近年来，一类名为MXenes的新式二维纳米材料在全部科研领域极大地激发了立异理念[33]。其具有凌乱原子排列和多层结构的可调控特性，显着增强了多功用行为体现。MXenes，尤其是具有碳化物（碳）特性的成员，因其可润饰的表面和一起的二维形态，成为与电子传导性和/或稳定性较差的二维材料（如g-CN）结合的抱负组分，用以构建功用性二维异质结构。此类异质结构的协同效应可通过调控电子态来改善整体动力学进程（例如离子与电子传输），并在阳离子重复（脱）嵌进程中稳定活性材料，然后前进电化学功用。因此，依据Mn–1及其或许存在的优异彼此作用，将g-CN与M衔接2可显着前进储能功用。整体而言，本文引证的全部实例明晰地标明：通过改动构成g-CN/CNM杂化材料所触及的化学与物理性质，其制备或改性方法怎样导致杂化材料电化学行为的显着改动。x and their possible excellent interaction, connecting g-CN with Mn–1C2Tx may provide a significant energy storage performance. Overall, all the examples cited herein clearly indicate how the method of preparation or modification of g-CN/CNMs hybrids has resulted in significant alteration of the electrochemical behavior of the hybrids through the influence of changing the chemistry and physics of the materials used in constituting the g-CN/CNM hybrids.
研讨人员对储能设备的材料工程规划给予了高度重视。因此，通过工程规划方法，电池和超级电容器的功用已逐渐前进[34,35]。可是，要真正满足未来储能需求，从底子上有必要了解分配储能设备工作、功用束缚及失效的原子与分子进程。只要将材料的化学与物理特性相结合，才干从底子上处理这一问题。以锂（Li）为例，其电化学与物理化学特性是锂基电池具有高能量密度的首要原因[27,[35], [36], [37], [38]]。因此，通过对材料化学和物理性质的可调控性进行优化，可显着增强其在储能领域的运用潜力。
此外，研讨证明，在纳米标准上调控材料结构已引发储能参数要害要求的打破性发现[36,37]。典型事例标明，经调控具有大比表面积的纳米结构材料可供应高且稳定的电荷存储才能以及快速充放电速率[38]。在超级电容器中增加碳纳米材料会改动电子散布，增大可及表面积并促进更多离子在表面吸附，然后前进储能容量[39]。电池中的充放电反应依据化学键构成与开裂机制。因此，资猜中活性化学反应物的数量抉择了单位质量转移的电子数[34]。同理，含氮官能团已被证明能在超级电容器中诱导"赝电容"效应，该进程中能量通过通过化学反应而非电场中储存的电荷供应。在此布景下，运用氮掺杂电极的酸性电解液中，氮官能团与H之间发生了氧化恢复反应。+离子，然后前进超级电容器的电容和能量密度[[40], [41], [42], [43], [44], [45], [46]]。这标明在超级电容器和电池领域，新式g-CN/CNM杂化材料仍存在研发空间。这一现象尤其值得重视，因为现在仍缺乏能满足储能运用所需功用与耐久性的材料系统。正因如此，化学与物理学（而不只是工程学）在处理电池和超级电容器相关重大应战方面仍大有可为。本总述将系统论说关于g-CN/CNM杂化材料容量与功用的化学物理机制研讨展开，关键分析各类电化学储能系统对次序制备进程的个别及协同照应规矩。依据上述原因，本文总述了超级电容器与电池在可再生能源未来中的相关性，并从化学及纳米材料杂化系统的物理学角度阐释其储能功用的缺陷与优势。关键评论了石墨相氮化碳（g-CN）组成与改性进程中，其与不同维度（0D-3D）碳纳米材料（CNM）杂化系统的彼此作用对储能功用的影响机制，一起对g-CN基杂化材料的功用点评与前进战略进行了系统分析。-用于超级电容器和电池运用的g-CN/CNM杂化材料；组成方法对依据g-CN/CNM杂化材料的超级电容器和电池的影响；以及碳纳米材料（CNMs）特性对依据g-CN/CNM杂化材料的超级电容器和电池的影响。我们信任这将缩短开发新思路或功用处理方案的时间结构，然后逾越传统方法制备g-CN/CNM杂化材料。此外，本总述提出了开发g-CN/CNM杂化材料的新跨学科方法，以及未来打破性展开怎样从概念上拓展其作为电池和超级电容器的运用领域。但需求说明的是，本总述并非止境全部研讨，而是阐释了g-CN/碳纳米材料杂化系统中的储能机制底子原理，并说明这些原理怎样教导g-CN与CNMs的研讨以制备电池和超级电容器。一般来说，石墨相氮化碳（g-CN）纳米片的电化学储能功用与容量存在限制。可是，依据其一起的电化学特性与结构构型，该材料展示出无限潜力。因此，通过深化对g-CN基材料（如g-CN/CNM杂化系统）化学与物理特性的基础认知，有望推动其材料科学与工程领域的新展开与新发现。这将促进g-CN/CNM杂化材料在储能系统中发挥更杰出的作用。尽管已有部分总述评论了石墨相氮化碳（g-CN）作为电化学储能（EES）材料的潜在运用[[47], [48], [49]]，但现有研讨均未系统论说g-CN/碳纳米材料（CNM）杂化系统的展开周期及其针对以下四个核心问题的处理方案：i）结构与相关功用的构效联络，例如g-CN/CNM杂化系统的分子结构怎样影响描绘离子与电子传输的特性参数，这源于不同维度（0D-3D）g-CN与CNM杂化体间彼此作用差异所导致的等效功用分化；ii) 性质-功用联络指代各种性质怎样照应相应的组成进程，构成由杂化材料化学与物理特性描绘的可观测电化学储能照应；iii) 纳米材料杂化系统的化学与物理性质规划与控制是驱动其电化学储能行为许多观测现象的内涵机制，因为诸如离子/电子传输、反应性、孔隙率等底子电化学彼此作用是共性抉择要素。例如，怎样将这些彼此作用组合运用于超级电容器和电池以调控其在不同条件下的作业状态；iv) 针对特定使命比较不同电化学储能系统至关重要，因为依据化学与物理特性的分析可防止草率假设不同系统（如电池与超级电容器）之间存在相似性。
碳纳米材料（CNM）在能源运用中的日益增加价值已通过一篇深度评论三维碳纳米管-石墨烯杂化体作为电化学储能（EES）材料的总述文章得到证明[50]。该研讨首要集合于三维碳纳米管-石墨烯异质结构在电化学能量转化与存储运用（电池和超级电容器）中的体现。另一篇近期总述则专门评论了金属离子电池（MIBs）用碳材料（石墨、硅/碳复合材料、硬碳），包含老到技术（锂、钠）与新式高价态金属（锌、铝、镁）技术[51]。尽管上述总述文章广泛评论了不含石墨相氮化碳（g-CNs）的碳基材料，但本总述将明晰切入一个不同却相关的领域——专为超级电容器和电池规划的g-CN/CNM杂化材料，然后使研讨人员更深化地了解g-CN基材料在储能运用中的潜在价值。本总述还关键评论了g-CN与老到碳纳米材料（CNMs）协同效应的研讨，为优化这类杂化材料以前进储能功用供应了重要的规划准则启示。尽管现有文献已对零维富勒烯、一维纳米管和二维石墨烯等多种CNMs展开评论，但若能系统比较这些材料对g-CN在超级电容器和电池中功用的影响，将为储能材料领域作出重要贡献。此类比较研讨不只能对现有总述构成弥补性见地，更能为重视特定材料或运用的研讨者供应有价值的研讨方向。现在g-CN/CNM杂化材料领域尚处于展开初期，具有显着的研讨潜力与前进空间。本总述将推动这一未充沛探究领域的加速展开。因此，依据化学和物理的分析方法在描绘结构↔性质及/或性质↔功用联络时被广泛选用，以前进石墨相氮化碳/碳纳米材料（g-CN/CNM）杂化系统在超级电容器与电池运用开发周期中的可猜测性。这一现象凸显出：通过化学与物理视角解析g-CN/CNM杂化材料，可为电化学储能技术的改造供应极具吸引力的研讨途径。由此可见，该领域的持续研讨将为开发高效、可持续的储能系统拓荒新的机遇。